Composition du jury

Dr. Didier HAUGLUSTAINE (LSCE) – Rapporteur
Dr. Alma HODZIC (LA, Université Paul Sabatier)- Rapporteur
Dr. Claire GRANIER (LA, Université Paul Sabatier)- Examinatrice
Dr. Florian COUVIDAT (INERIS)- Examinateur
Dr. Karine SARTELET (CEREA, École des Ponts ParisTech, EDF R&D)- Directrice de thèse
Dr. Solène TURQUETY (LMD, Sorbonne Université)- Co-directrice de thèse

Résumé

L’objectif de cette these est d’ ameliorer la modelisation de la formation des aerosols issus des feux de biomasse dans les modeles de chimie transport (MCT) et d’etudier les incertitudes associees a l’integration des feux dans les modeles. Etant donne l’effet signifcatif des aerosols sur la qualite de l’air en surface ainsi que sur le rayonnement et le climat, l’impact des parametrisations liees a la formation d’aerosols a ete etudie non seulement sur les concentrations en particules, mais egalement sur leurs proprietes optiques. Pour ce faire, des simulations ont ete realisees avec deux modeles de qualite de l’air (Polyphemus et CHIMERE), sur la region euro-mediterraneenne qui a ete touchee par deux episodes intenses de feux (en Grece et aux Balkans) durant l’ete 2007. Par comparaison aux observations disponibles (satellites et reseaux de surface), les deux modeles presentent de bonnes performances, en particulier lorsque les emissions des feux de forets sont prises en compte. Pendant les episodes de feux, la contribution des emissions de feux est elevee et peut atteindre jusqu’a 90% des concentrations de PM2.5 en surface dans les regions touchees. Les PM2.5 sont alors principalement composes d’aerosols organiques (AO) (47% a 85%), avec une forte contribution des composes organiques faiblement volatiles, de volatilite interme- diaire et semi volatils (COFISV) (46% a 80%). Les incertitudes sur la representation des feux dans les MCT ont ete evaluees pour deux parametres critiques : la formation de l’AO a partir des COFISV et les hauteurs d’injection des emissions. Des
etudes de sensibilite a ces deux parametres cles montrent que les epaisseurs optiques (AOD) sont particulierement sensibles aux emissions de COFISV, tandis que les concentrations de PM2.5 en surface sont particulierement sensibles aux hauteurs d’injection. L’incertitude maximale (dispersion maximale) obtenue est superieure a 75% pour les concentrations de PM2.5 en surface et entre 36 et 45% pour l’AOD dans les regions affrectees par les feux. Pour comprendre la contribution des principaux precurseurs d’aerosols organiques secondaires (AOS) emis par les feux de forets (composes organiques volatils, COV, et composes organiques de volatilite intermediaire et semi volatils, COISV) et celle des aerosols organiques primaires (AOP), un nouveau mecanisme de formation des AOS (H2Oaro) a ete developpe pour les COV precurseurs d’AOS et emis par les feux. Ce mecanisme se base sur des mesures experimentales, en faible et fort regimes de NOx. Les COV consideres dans le mecanisme ont ete choisis en se basant sur leurs facteurs d’emission et leurs rendements en AOS. Les simulations sur la region euro- mediterraneenne montrent que les concentrations d’AO en phase particulaire dans le panache de feux se forment a partir des COISV, bien que jusqu’a 30% des concentrations d’AO a proximite des regions de feux soient formees a partir de COV (principalement phenol, benzene et catechol, a hauteur de 47%). La sensibilite des concentrations d’AO a la parametrisation liee aux emissions des COFISV (estimees a partir des AOPs ou a partir des gaz organiques non methaniques, GONM) et a leur vieillissement (oxydation a une seule etape et un schema d’oxydation multi-gerationnel) a egalement ete etudiee. Les concentrations d’AO sont plus sensibles a la parametrisation utilisee pour les emissions gazeuses des COFISV que pour leur vieillissement. L’impact sur les oncentrations de PM2.5 de la parametrisation utilisee pour estimer les emissions de COFISV atteint -30% dans les Balkans, 16% en Grece et entre -8% et -16% dans le panache de feux.
Enfin, une analyse de sensibilite a ete realisee pour estimer l’impact de l’etat de melange des aerosols et du traitement du carbone suie (BC) sur les proprietes optiques des aerosols. L’etat de melange des poussieres et le traitement du BC dans les particules influencent fortement les proprietes optiques. Parce que le BC est le compose qui absorbe le plus le rayonnement, les valeurs d’AOD sont plus faibles lorsque le BC est suppose former un noyau au centre des particules que lorsqu’il est melange de maniere homogene dans les particules. De meme, les valeurs d’AOD sont plus faibles lorsque le BC et les poussieres ne sont pas melanges aux autres composes (melange externe) que lorsqu’ils sont
melanges aux autres composes dans les particules (melange interne). L’impact de l’hypothese de l’etat de melange (interne ou externe) sur l’AOD est plus grand que l’impact du traitement du BC dans les particules (noyau ou homogene). Il atteint 8-12% dans les regions des feux et 16% dans le panache des feux, tandis que celui de l’impact du traitement du BC dans les particules atteint -4% dans les regions de feux et -8% dans le panache transporte.

This work aims at improving the modeling of aerosol formation from biomass burning in chemistry transport models (CTM) and at studying the uncertainties associated with fire integration in the models. Given the signifcant impact of aerosols air quality and on radiation and climate, the impact of parametrizations related to aerosol formation has been studied not only on particle surface concentrations, but also on their optical properties. For this purpose, simulations were carried out with two air-quality models (Polyphemus and CHIMERE), over the Euro-Mediterranean region, which is regularly affected by wildfires. I focused on the analysis of the summer of 2007, on two intense fire episodes in Greece and the Balkans. Compared to available observations (satellites and surface networks), both models perform well, especially when wildfire emissions are taken into account. During the fire episodes, the contribution from fire emissions is high and can reach up to 90% of surface PM2.5 concentrations in the regions affected by wildfires. PM2.5 is then mainly composed of organic aerosols (OA) (47% to 85%), with a strong contribution of intermediate, semi and low volatility organic compounds (I/S/L-VOCs, 46% to 80%). Uncertainties on the representation of fires in CTMs associated to two critical parameters has been analyzed: the formation of OA from I/S/L-VOCs and the emissions’ injection heights. Sensitivity studies show that aerosol optical depth (AOD) is particularly sensitive to the emissions of I/S/L- VOCs, while surface PM2.5 concentrations are particularly sensitive to injection heights. Maximum uncertainties (maximum dispersion) are estimated to more than 75% for surface PM2.5 and between 36-45% for AOD, in the areas affected by wildfires.
To understand the contribution of the main precursors of Secondary Organic Aerosols (SOA) emitted by wildfires (volatile organic compounds (VOCs) and I/S/L-VOCs) and that of primary organic aerosols (POAs), a new mechanism (H2Oaro) representing the formation of SOA from VOCs emitted by fires was developed. This mechanism is based on experimental measurements, at low and high NOX regimes. The VOCs considered in the mechanism have been selected based on their emission factors and SOA yields. The simulations on the Euro-Mediterranean region show that particle phase OA concentrations in the fire plumes are formed mostly from I/S/L-VOCs, al- though up to 30% of OA concentrations nearby fire regions are formed from VOCs (mainly phenol, benzene and catechol, 47%). The sensitivity
of OA concentrations to the parameterization related to the gaseous emissions of I/S/L-VOCs (estimated from POA or from non-methane organic gases, GONM) and their aging (single step oxidation and multigenerational oxidation scheme) was also studied. OA concentrations are most sensitive to the parameterization used to estimate the gaseous emissions of I/S/L-VOCs than their aging. The impact on PM2.5 of the emission arameterization of I/S/L-VOCs reaches -30% in the Balkans, 16% in Greece and between -8% and -16% in the fire plume.
Finally, a sensitivity analysis was conducted to estimate the impact of the aerosol mixing state and treatment of black carbon (BC) on aerosol optical properties. The mixing state of dust and the treatment of BC in particles strongly influence optical properties. Because BC is the highest absorbing compound, AOD values are lower when BC is assumed to be at the core or particles than when it is homogeneously mixed. Similarly, AOD values are lower when BC and dust are externally mixed, i.e. when they are in different particles than the other compounds, than when they are internally mixed. The impact of the mixing-state assumption (internal or external) on AOD is higher than the impact of the treatment of BC in particles (core or homogeneous). It reaches 8-12% over the fire region and 16% in the fire plume for the mixing-state assumption, and -4% over the fire regions and -8% in the fire plume for the BC treatment assumption.